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一种氧气气氛中微量氢的氧化吸附实验系统及方法


技术摘要:
本发明涉及一种氧气气氛中微量氢的氧化吸附实验系统及方法,系统包括依次连接的氧化床、微量氢分析仪和吸附床;气源包括氢气源和氧气源,二者通过三通阀连接至所述氧化床的入口以反应生成水;微量氢分析仪用于分析残留未氧化的氢气浓度;吸附床用于吸附反应生成的水。  全部
背景技术:
乏燃料元件高温氧化处理工艺是上世纪六七十年代由美国爱达荷实验室(INL)提 出的一种先进核燃料后处理首端工艺。在传统乏燃料后处理元件剪切和溶解之间,将乏燃 料元件在空气、氧气或氮氧化物等氧化氛围下高温煅烧。经高温煅烧将UO2芯块氧化转变为 易被硝酸溶解的U3O8或UO3细微粉末,利用UO2芯块氧化后体积会有36%的增加而形成体积 膨胀力的特性破坏包壳,使其与芯块分离。同时实现3H、85Kr/Xe、14C、129I、Cs、Ru和Tc等裂变 元素以气体的形式完全或部分去除。 现有技术中,高温氧化过程中乏燃料芯块中的氚几乎全部释放进入到工艺尾气中 去,通过对尾气中氚的捕集实现了氚的集中管理。这对目前的PUREX流程改进具有重要的意 义。首先,在元件溶解之前将氚进行挥发和捕集会简化后续流程的氚的管理问题和硝酸复 用方案;其次,氚的捕集将解决后处理厂低放废水中氚的排放问题,使内陆后处理厂建厂成 为可能。 高温氧化尾气中氚的处理有如下特点,高温氧化过程会通入大量的氧气作为反应 物,而体系中的氚是乏燃料芯块中的裂变产物,氚的含量极低。所以,上述处理工艺的处理 对象为高含氧量中极低浓度氚的氧化以及捕集。现有技术中缺乏能够实现这一工艺效果的 方法和系统。 现有的除氚工艺研究中,主要是处理反应堆里的氚废气,该研究对象中惰性气体 含量非常高,并没有进行高氧(90%以上)含量的除氚实验。鉴于氚是氢的同位素,一般情况 下,是采用氢来代替氚进行实验研究,其实验数据可以为除氚工艺的设计提供可靠参考。一 个典型的对于氚和氢的测量的实验方法是采用电离室和微量水分析仪。微量水分析仪的原 理是利用五氧化二磷的高吸湿性将气体中微量的水吸收后电离为氢气和氧气,此方法对受 氢气氧气影响特别大,不适用于本实验的高氧气氛。并且在做相关除氚实验时,调节标定测 量仪表是一件非常复杂的事情。 有鉴于此,特提出本发明。
技术实现要素:
针对现有技术中存在的缺陷,本发明的目的是提供一种氧气气氛中微量氢的氧化 吸附实验系统及方法,本技术方案可进行用于核燃料后处理中高温氧化挥发过程除氢和氚 的实验以为工业生产过程中氧化床温度与材料、吸附剂的选择等工艺条件的选择提供数据 支持。 本发明的技术方案如下: 一种氧气气氛中微量氢的氧化吸附实验系统,包括依次连接的氧化床、微量氢分 3 CN 111739673 A 说 明 书 2/4 页 析仪和吸附床;气源连接至所述氧化床的入口;所述气源包括氢气源和氧气源,二者通过三 通阀连接至所述氧化床的入口以在所述氧化床内反应生成水;所述微量氢分析仪用于分析 残留未氧化的氢气浓度;吸附床用于吸附反应生成的水。 进一步地,上述的氧气气氛中微量氢的氧化吸附实验系统,压力监测系统监测所 述氧化床入口处的压力数据和气源的压力数据以确保安全。 进一步地,上述的氧气气氛中微量氢的氧化吸附实验系统,所述三通阀后部设置 有能够加长气路长度的盘管以确保氢气和氧气进入氧化床前流动形态稳定。 进一步地,上述的氧气气氛中微量氢的氧化吸附实验系统,所述微量氢分析仪前 端设置有冷却器。 进一步地,上述的氧气气氛中微量氢的氧化吸附实验系统,所述氧化床和吸附床 的筛床中心及边缘部分均设置有温度计以确保实验进行时全床达到预设温度。 同时,本发明还提供了一种氧气气氛中微量氢的氧化吸附实验方法,包括: 将氢气在氧气氛围中氧化反应生成水; 分析残留未氧化的氢气浓度并计算相应氧化床对氢气的氧化效率; 吸附氧化反应生成的水并根据该水的质量计算吸附床的吸附效率。 进一步地,上述的氧气气氛中微量氢的氧化吸附实验方法,在实验过程中,监测氧 化床入口处的压力数据和气源的压力数据以确保安全。 进一步地,上述的氧气气氛中微量氢的氧化吸附实验方法,氧化反应前,加长气路 以确保氢气和氧气进入氧化床前流动形态稳定。 进一步地,上述的氧气气氛中微量氢的氧化吸附实验方法,分析残留未氧化的氢 气浓度前,对残留气体进行冷却。 本发明的有益效果如下: (1)分析设备的调试标定检修等一直是相关实验最为耗时耗力步骤,本实验装置 仅装有一台分析装置-微量氢分析仪,在确保精度的情况下极大程度的简化了实验测量装 置。 (2)监测氧化床入口处的压力数据和气源的压力数据确保装置内压力分布情况, 能预知因催化剂粉末或者吸附剂被气流带走堵塞管路造成危险的情况,让实验的安全性大 大提升。 (3)在三通管后部装有盘管,能加长气路的长度,确保气体在进入氧化铜床前流动 形态已发展完全并稳定,有效提高反应前氢气氧气的混合效果,提升整体实验精度。 附图说明 图1为本发明的氧气气氛中微量氢的氧化吸附实验系统的结构图。 图2为本发明的氧气气氛中微量氢的氧化吸附实验方法的流程图。 上述附图中,1、氢气压力表;2、氧气压力表;3、阀门;4、阀门;5、氢气质量流量控制 器;6、氧气质量流量控制器;7、阀门;8、阀门;9、盘管;10、压力传感器;11、阀门;12、氧化铜 床;13、氧化铜床外壁温度计;14、氧化铜床中心温度计;15、冷却器;16、阀门;17、阀门;18、 阀门;19、微量氢分析仪;20、分子筛床;21、分子筛床中心温度计;22、排空口。 4 CN 111739673 A 说 明 书 3/4 页
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